Το λαϊκό ορατόριο Άξιον Εστί, σημείο αναφοράς της σύγχρονης ελληνικής μουσικής, συνετέθη στο Παρίσι και την Αθήνα, τα χρόνια 1960-1963. Παρουσιάστηκε το 1964 στο ΡΙΚ Κύπρου και λίγους μήνες αργότερα στο θέατρο REX. Εμπνευσμένο από τον ποιητικό λόγο του Οδυσσέα Ελύτη, συνδυάζει το συμφωνικό ύφος με το βυζαντινό μέλος και το λαϊκό τραγούδι, συνθέτοντας τη μουσική που ο ίδιος ονομάζει «μετασυμφωνική». Αποτελείται από τρία μέρη: Η Γένεση, Τα πάθη και το Άξιον Εστί ενώστην εσωτερική του δομή σύμφωνα με τον συνθέτη υπάρχουν τρία στοιχεία: η αφήγηση, ο ύμνος και το χορικό. Τρία είναι και τα στοιχεία που δημιουργούν τη μουσική δομή: η χορωδία, η ορχήστρα και τα λαϊκά όργανα. Η πρώτη εκτέλεση στο Θέατρο Κοτοπούλη - Ρέξ το δόθηκε 1964 υπό τη διεύθυνση του Θεοδωράκη με αφηγητή τον Μάνο Κατράκη, τραγουδιστές τον Γρηγόρη Μπιθικώτση και τον Θεόδωρο Δημήτριεφ, τη Χορωδία της Θάλειας Βυζαντίου, τη Μικρή Ορχήστρα Αθηνών και τους μουσικούς Λάκη Καρνέζη και Κώστα Παπαδόπουλο (μπουζούκια) Γιάννη Διδίλη (πιάνο) και Βαγγέλη Παπαγγελίδη (κιθάρα). Συμμετείχαν επίσης ο Τάσος Διακογιώργης (σαντούρι) και ο Δημήτρης Φάμπας (κιθάρα). Το έργο ηχογραφήθηκε πριν τη δημόσια παρουσίασή του από την Columbia και έγινε αμέσως εξαιρετικά δημοφιλές. Το εξώφυλλο φιλοτέχνησε ο Γιάννης Τσαρούχης.